Etude des propriétés physiques des matériaux thermoélectriques : calculs ab-initio
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Université Sétif 1 - Ferhat ABBAS , Faculté des Sciences
Abstract
In this research, we investigated the structural, elastic, thermodynamic, electronic, and thermoelectric properties of the Zintl-type compound K2BaCdSb2 via ab initio methods. The structural, elastic and thermodynamic properties were calculated using the pseudopotential plane wave approach with the GGA-PBEsol exchange-correlation functional. The computed equilibrium structural characteristics closely match the available data. The monocrystalline and polycrystalline elastic moduli of the studied compound were determined by the stress-strain method. The analysis of these properties reveals that the K₂BaCdSb₂ material is mechanically stable, brittle and exhibits a pronounced elastic anisotropy. The quasi-harmonic Debye model was employed to study the thermodynamic properties, including Debye temperature, thermal expansion coefficient, and heat capacity at constant volume, over the temperature range 0-500 K. The lattice thermal conductivity (klat) of K2BaCdSb2 decreases under the effect of the temperature (T). It is equal to 0.58 Wm−1K−1 at an intermediate temperature of 500K. The electronic structure of K2BaCdSb2 was determined using the full-potential linearized augmented plane wave method ) FP-L/APW+lo) with the Tran-Blaha modified Becke-Johnson potential. The TB-mBJ band structure calculations, including spin-orbit coupling (SOC), reveal that K2BaCdSb2 is a semiconductor with a direct band gap (Γ-Γ) of 0.85 eV. Bonding analysis shows the bond between Cd and Sb atoms within the [CdSb_2 ]^(4-)polyanion is of covalent nature and that between the K/Ba atom and the[CdSb_2 ]^(4-)polyanion is of ionic character. Finally, The thermoelectric characteristics of K2BaCdSb2 Zintl material were analyzed by using the semi-classical Boltzmann transport theory incoreporated in BoltzTrap2 at a temperature of 500 K for charge carrier concentrations from 1.0 × 1018 to 3.0 × 1020 cm-3. When the concentration of holes is 1.0 × 1020 cm-3, the power factor reaches a value of 17 × 1010 W .m-1. K-2. s-1. For the p-doped K2BaCdSb2 with a concentration of 1.0 × 1018 cm-3, the electronic figure of merit ZTel is 0.95. These findings suggest that the K2BaCdSb2 Zintl material may play an important role in thermoelectric applications
Description
Dans cette recherche nous avons étudié les caractéristiques structurales, élastiques, thermodynamiques, électroniques et thermoélectriques du composé de type Zintl K2BaCdSb2 en utilisant des méthodes ab initio. Les propriétés structurales, élastiques et thermodynamiques ont été calculées en utilisant l'approche des ondes planes pseudo-potentielles avec la fonctionnelle d'échange-corrélation GGA-PBEsol. Les paramètres structuraux d'équilibre calculés correspondent étroitement aux données disponibles. Les modules élastiques mono- et polycristallins du composé étudié ont été déterminés par la méthode contrainte-déformation. L'analyse de ces propriétés révèle que le matériau K2BaCdSb2 est mécaniquement stable, fragile et présente une anisotropie élastique prononcée. Le modèle quasi-harmonique de Debye a été utilisé pour étudier les caractéristiques thermodynamiques, notamment la température de Debye, le coefficient de dilatation thermique et la capacité thermique à volume constant, sur la plage de températures de 0 à 500 K. La conductivité thermique du réseau (κlat) de K2BaCdSb2 diminue sous l'effet de la température (T). Elle est égale à 0.58 Wm−1K−1 à une température intermédiaire de 500 K. La structure électronique de K2BaCdSb2 a été déterminée en utilisant la méthode des ondes planes augmentées linéarisées à plein potentiel) FP-L/APW+lo) avec le potentiel de Becke-Johnson modifié par Tran-Blaha. Les calculs de structure de bande TB-mBJ, y compris le couplage spin-orbite (SOC), révèlent que K2BaCdSb2 est un semi-conducteur avec une bande interdite directe (Γ-Γ) de 0.85 eV. L'analyse de liaison montre que la liaison entre les atomes de Cd et de Sb au sein du[CdSb_2 ]^(4-)polyanion est de nature covalente et celle entre l'atome K/Ba et le [CdSb_2 ]^(4-)polyanion est de caractère ionique. Enfin, les caractéristiques thermoélectriques du matériau K2BaCdSb2 Zintl ont été analysées en utilisant la théorie du transport semi-classique de Boltzmann incorporée dans BoltzTrap2 à une température de 500K pour des concentrations de porteurs de charge de 1.0 × 1018 à 3.0 × 1020 cm-3. Lorsque la concentration en trous est de 1.0 × 1020 cm-3, le facteur de puissance atteint une valeur de 17 × 1010 W .m-1. K-2. s-1. Pour le K2BaCdSb2 dopé p avec une concentration de 1.0 × 1018 cm-3, le facteur de mérite électronique (ZTel) est de 0.95. Ces résultats suggèrent que le matériau Zintl K2BaCdSb2 pourrait jouer un rôle important dans les applications thermoélectriques